Mais c’est en France qu’elle s’est véritablement fait connaître, tant pour son histoire d’amour avec génial et controversé chanteur et chef d’orchestre, Serge Gainsbourg, que pour son style de garçon manqué, sans oublier son accent britannique attachant, que certains lui ont accusé d’avoir cultivé délibérément.
C’est sur le tournage du film « Slogan » en 1969 que Birkin rencontra pour la première fois Gainsbourg, qui se remettait d’une rupture avec Brigitte Bardot. , et les deux entament rapidement une histoire d’amour qui captive la nation.
Cette même année, ils sortent « Je T’Aime… Moi Non Plus » (« I Love You… Me Ni »), une chanson sur un « l’amour physique » écrite à l’origine pour Bardot dans laquelle les paroles explicites de Gainsbourg sont ponctuées de gémissements haletants et cris de plaisir de Birkin.
La chanson a été interdite par la BBC et condamnée par le Vatican.
La consommation d’alcool de Gainsbourg a finalement eu raison de la relation et Birkin l’a quitté en 1981 pour vivre avec le réalisateur Jacques Doillon.
Après la rupture amoureuse avec Gainsbourg en 1981, elle a poursuivi sa carrière de chanteuse et d’actrice, apparaissant sur scène et sortant des albums tels que « Baby Alone in Babylone » en 1983, et « Amour des Feintes » en 1990, sur des paroles et la musique écrites par Gainsbourg.
Jane Birkin a également écrit son propre album « Arabesque » en 2002 et a produit une collection d’enregistrements live, « Jane at the Palace », parue en 2009.
Jane Birkin a inspiré le célèbre sac « Birkin » de la maison de luxe française « Hermès », après que le directeur général, Jean-Louis Dumas, l’ait vue se débattre avec son sac en paille lors d’un vol à destination de Londres, renversant le contenu sur le sol.